光學(xué)頻率梳（Optical Frequency Comb，OFC）提供了一把測(cè)量頻率和時(shí)間的標(biāo)尺，從根本上解決了光頻計(jì)量問(wèn)題，極大促進(jìn)了前沿基礎(chǔ)物理研究領(lǐng)域的發(fā)展。OFC在頻域上表現(xiàn)為一系列相等頻率間隔的梳狀頻譜線，與氣體分子作用后進(jìn)行頻域解析，在獲得寬光譜覆蓋范圍的同時(shí)亦可獲得極高的光譜分辨率，為高精度光譜測(cè)量提供了新的技術(shù)手段。然而，這種技術(shù)往往依賴于高帶寬光電探測(cè)器和復(fù)雜光譜解析技術(shù)，而且需要相當(dāng)長(zhǎng)的激光與氣體相互作用路徑來(lái)提高檢測(cè)靈敏度，嚴(yán)重限制了光頻梳光譜在氣體傳感領(lǐng)域的廣泛應(yīng)用。因此，如何通過(guò)原理上的突破，在緊湊結(jié)構(gòu)下便可實(shí)現(xiàn)氣體傳感的寬波段、高分辨、高靈敏探測(cè)變得尤為重要。

圖1 雙光梳光熱光譜方法概念圖

近日，中國(guó)科學(xué)院長(zhǎng)春光學(xué)精密機(jī)械與物理研究所應(yīng)用光學(xué)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室王強(qiáng)研究員團(tuán)隊(duì)和香港中文大學(xué)的任偉教授團(tuán)隊(duì)創(chuàng)造性地提出了雙光梳光熱光譜方法（DC-PTS），首次實(shí)現(xiàn)了基于光頻梳的氣體分子光熱光譜測(cè)量。DC-PTS的原理如圖1所示，采用雙光梳光源作為泵浦光源，用其中一列光脈沖在另一列光脈沖的持續(xù)時(shí)間內(nèi)等時(shí)長(zhǎng)移動(dòng)，周期性調(diào)制光脈沖。在頻域內(nèi)，雙光梳光源的每一對(duì)梳齒的外差拍頻可對(duì)氣體分子吸收實(shí)現(xiàn)特定頻率的強(qiáng)度調(diào)制。由于強(qiáng)度調(diào)制引起的光熱效應(yīng)會(huì)周期性調(diào)制介質(zhì)折射率，因此當(dāng)雙光梳通過(guò)氣體介質(zhì)并被吸收時(shí)，介質(zhì)折射率攜有一系列的調(diào)制頻率。采用光學(xué)干涉測(cè)量折射率調(diào)制并進(jìn)行傅里葉變換，即可得到對(duì)應(yīng)的寬波段范圍內(nèi)的光譜信息。

在原理驗(yàn)證實(shí)驗(yàn)中，研究人員采用電光調(diào)制器產(chǎn)生了具有天然內(nèi)稟互相干的雙光梳泵浦激光，用一根7cm的反諧振空芯光纖構(gòu)建了全光纖Fabry–Pérot干涉儀，僅用mW量級(jí)的激光便可實(shí)現(xiàn)kW·cm-2量級(jí)的泵浦光強(qiáng)。在空芯光纖28μm的空間尺度內(nèi)，該光梳可同時(shí)以上百個(gè)不同頻率對(duì)氣體折射率進(jìn)行調(diào)制，對(duì)0.17μL采樣體積的氣體實(shí)現(xiàn)了ppm級(jí)的探測(cè)靈敏度和超過(guò)1THz譜寬的光熱光譜測(cè)量（如圖2所示）。

圖2 乙炔氣體寬波段雙光梳光熱光譜

研究人員所提出的雙光梳光熱光譜方法不僅具備單波長(zhǎng)激光光譜測(cè)量的高選擇性和快速響應(yīng)特點(diǎn)，同時(shí)光頻梳和光熱光譜技術(shù)的融合使得同時(shí)具備寬光譜、高分辨率、極低耗氣量和高靈敏度成為可能，為分子探測(cè)提供豐富的光譜信息，針對(duì)大氣監(jiān)測(cè)、深空探測(cè)、海洋科學(xué)、呼氣診斷等不同領(lǐng)域?qū)軞怏w探測(cè)的需求提供多功能的光譜氣體傳感技術(shù)。

該研究成果以Dual-comb Photothermal Spectroscopy為題發(fā)表在國(guó)際權(quán)威期刊Nature Communications，文章鏈接：https://doi.org/10.1038/s41467-022-29865-6。其中，中科院長(zhǎng)光所的王強(qiáng)研究員與香港中文大學(xué)的王震博士為該論文的共同第一作者，香港理工大學(xué)靳偉教授團(tuán)隊(duì)和暨南大學(xué)汪瀅瑩教授團(tuán)隊(duì)提供了關(guān)鍵的反諧振空芯光纖器件。該研究得到了國(guó)家自然科學(xué)基金委項(xiàng)目（62005267、51776179）等的支持。